化工進(jìn)展2009年第28卷第6期CHEMICAL INDUSTRY AND ENGINEERING PROGRESS917·特約評(píng)述煤層氣經(jīng)合成氣制液體燃料的關(guān)鍵技術(shù)葛慶杰,徐恒泳,李文釗中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所,潔凈能源國家實(shí)驗(yàn)室,遼寧大連116023)摘要:介紹了煤層氣、煤礦瓦斯抽放氣的治理和利用現(xiàn)狀及存在的問題,同時(shí)討論了煤層氣制取液體燃料的重要性及其關(guān)鍵技術(shù),并對(duì)其發(fā)展前景進(jìn)行了展望。煤層氣經(jīng)合成氣制取液體燃料的可移動(dòng)裝置將成為分散的煤層氣轉(zhuǎn)化利用的主要遼徑,緊湊造氣技術(shù)與微通道反應(yīng)器合成技術(shù)是提高效率并實(shí)現(xiàn)移動(dòng)轉(zhuǎn)化裝王的關(guān)鍵關(guān)鍵詞:煤層氣;液體燃料;可移動(dòng)裝置中圖分類號(hào):TQ54文獻(xiàn)標(biāo)識(shí)碼:A文章編號(hào):100-6613(200906-0917-05Key techniques of liquid fuel synthesis from coal-bed methaneGE Qingjie, XU Hengyong, LI Wenzhao(Dalianof Chemical Physics, Chinese Academy of Sciences, Dalian National Laboratory of Energy, Dalian116023, Liaoning, China)Abstract: The management and utilization of coal-bed methane and drained coal mine gas are discussedtogether with existing problems. The importance and key techniques from coal-bed methane to liquidfuels are addressed and prospected for future development. a mobile installation will become a mainroute to liquid fuels via syngas from distributed coal-bed methane conversion and utilization. Techniquesof compact syngas production and multi-channel synthesis would be crucial for the realization of amobile installation with increased production efficiencyKey words: coal-bed methane: liquefied fuel synthesis; mobile installation煤層氣是一種以吸附狀態(tài)賦存于煤層中的非常污染的需要規(guī)天然氣,也稱“煤礦瓦斯”,其主要成分是甲烷,從資源角度考慮,我國是僅次于俄羅斯、加拿有煤礦“第一殺手”之稱。數(shù)據(jù)顯示,我國近10大的世界第三大煤層氣儲(chǔ)藏國,煤層氣最新探明儲(chǔ)年煤炭生產(chǎn)百萬噸死亡率平均為4802人,是美國量是367萬億立方米與陸上常規(guī)天然氣儲(chǔ)量相當(dāng)和世界平均水平的近百倍。每年因煤礦事故死亡人從資源地域分布上看,煤層氣與天然氣資源有良好數(shù)占世界的80%,在國內(nèi)煤礦重大惡性事故中,瓦的互補(bǔ)性,我國天然氣資源主要分布在西部地區(qū),斯爆炸引起的事故占70%~80%。因此,煤層氣治而煤層氣資源則分布在中部地區(qū)和天然氣缺乏的東理和利用是煤礦安全生產(chǎn)的需要部地區(qū),其中華北地區(qū)煤層氣約占總資源量的62%從安全環(huán)保的角度來看,煤層氣直接排放到大隨著我國能源結(jié)構(gòu)的進(jìn)一步優(yōu)化,到2020年,天然氣中,其溫室效應(yīng)約為CO2的21倍,對(duì)臭氧層的氣將有8億~220億立方米供需缺口,而屆時(shí)的煤破壞能力是CO2的7倍,因此其對(duì)生態(tài)環(huán)境破壞收稿日性極強(qiáng);資料顯示,對(duì)于淺層煤層氣,全國平均基金1YH中國煤化工0-16所有人計(jì)劃資助項(xiàng)目每開采1噸煤將造成1~11m3的甲烷排放,由此KoCNMHG可見,因采煤每年排放到大氣中的甲烷量是十分薯作者讀介:狀杰(1大男:周1究主研可觀地。因此,煤層氣的治理和利用是減少環(huán)境918·化工進(jìn)展2009年第28卷層氣產(chǎn)量預(yù)計(jì)將達(dá)到220億立方米,從而成為天然瓦斯抽放氣制合成氣,合成氣轉(zhuǎn)化制潔凈液體燃料氣的戰(zhàn)略補(bǔ)充能源。因此,煤層氣的治理和利用是以及二者集成三方面的關(guān)鍵技術(shù)。其技術(shù)難點(diǎn)為含合理利用資源的需要。有空氣和二氧化碳的煤層氣如何制合成氣、含氮合綜上所述,煤層氣治理和利用產(chǎn)業(yè)化前景看成氣如何高效制取液體燃料。采用現(xiàn)有的商業(yè)化技好,不僅潛力巨大,而且對(duì)煤礦安全生產(chǎn)、節(jié)約資術(shù)如蒸氣重整制合成氣技術(shù)和合成氣制取液體燃源、保護(hù)環(huán)境,彌補(bǔ)中國清潔能源不足等都具有深料01,如醇醚和液態(tài)烴等,無疑對(duì)可移動(dòng)裝置規(guī)遠(yuǎn)意義模的液體燃料的生產(chǎn)是不合適的,其生產(chǎn)成本將遠(yuǎn)1我國煤層氣治理存在的問題高于傳統(tǒng)液體燃料生產(chǎn)成本,經(jīng)濟(jì)性極不合理。因此適合可移動(dòng)裝置的煤層氣轉(zhuǎn)化利用制取液體燃料世界主要產(chǎn)煤國都十分重視開發(fā)煤層氣,英國、新技術(shù)的開發(fā)就顯得尤為迫切。本文將重點(diǎn)介紹幾德國、前蘇聯(lián)、波蘭等國主要釆用煤炭開采前抽放條有可能實(shí)現(xiàn)煤層氣有效轉(zhuǎn)化的技術(shù)路線和采空區(qū)封閉抽放方式抽放煤層氣。20世紀(jì)80年代2.1煤層氣轉(zhuǎn)化制合成氣技術(shù)初,美國開始試驗(yàn)應(yīng)用常規(guī)油氣井(即地面鉆井)目前,國際上用于甲烷制取合成氣的技術(shù),不外開采煤層氣并獲得突破性進(jìn)展,標(biāo)忐著世界煤層氣乎有甲烷水蒸氣重整制合成氣:、甲烷部分氧化開發(fā)進(jìn)入一個(gè)新階段。1983~1995年的12年間,美制合成氣2以及甲烷CO2重整制合成氣22,國煤層氣年產(chǎn)量從17億立方米猛增到250億立方如結(jié)合煤層氣資源特點(diǎn)以及各個(gè)工藝的研究特點(diǎn)米,基本形成產(chǎn)業(yè)化規(guī)模。2003年美國煤層氣年產(chǎn)本文介紹兩條有可能用于可移動(dòng)裝置的煤層氣轉(zhuǎn)化量已超過450億立方米,2004年產(chǎn)量達(dá)500億立方制合成氣的工藝技術(shù)。包括煤層氣自熱重整制合成米,在美國氣體能源總量中占8%~10%。加拿大煤氣和煤層氣絕熱轉(zhuǎn)化制合成氣。層氣開發(fā)方面發(fā)展也相當(dāng)快,到2004年,年氣產(chǎn)量2.1.1煤層氣自熱重整制合成氣達(dá)15.5億立方米。隨著煤層氣生產(chǎn)規(guī)模擴(kuò)大,應(yīng)用甲烷自熱重整(ATR)制合成氣指的是甲烷、范圍也越來越廣,如美國已把煤層氣和常規(guī)天然氣氧或空氣、水蒸氣和或CO2一起進(jìn)入反應(yīng)器反應(yīng)生樣全面用于生產(chǎn)和生活中,印度和英國則主要把產(chǎn)合成氣的工藝。同傳統(tǒng)的水蒸氣重整工藝相比,煤層氣用于發(fā)電或汽車燃料(直接利用開發(fā)的煤層自熱重整工藝在反應(yīng)器屮耦合了放熱的大然氣燃燒氣作為燃料)。反應(yīng)和強(qiáng)吸熱的天然氣水蒸氣重整反應(yīng),反應(yīng)體系經(jīng)過多年的煤層氣勘探開發(fā)實(shí)踐,我國的煤層本身可實(shí)現(xiàn)自供熱,能量利用較為合理。目前,該氣開發(fā)已形成一定基礎(chǔ)。但中國煤層氣發(fā)展并非一工藝在國際上較為流行,特別是用于天然氣的自熱路坦途,從技術(shù)角度考慮,我國煤層氣的開發(fā)和轉(zhuǎn)重整制合成氣和氫83 Haldor Tops公司的ATR化利用仍然存在下述4個(gè)方面的問題。①煤層工藝是最適合從氣體生產(chǎn)到液體產(chǎn)品(GTL)的工氣抽放率低,安全隱患大。②煤層氣利用率低,利藝,該工藝采用 Ni-MgAlO催化劑,抗熔涂層反應(yīng)用規(guī)模小,導(dǎo)致資源浪費(fèi)和環(huán)境污染。③重視上游,器,原料氣中n(CH4):n(O):n(H1O)=1:0.64上下游發(fā)展不協(xié)調(diào),包括被動(dòng)抽放、改善安全生產(chǎn)0.6。反應(yīng)器頂部的燃燒器設(shè)計(jì)可保證氣流在湍流擴(kuò)條件、未實(shí)現(xiàn)主動(dòng)利用煤層氣。④目前煤層氣主要散火焰中正確混合,完全消耗O2。合成氣中H2與用于發(fā)電和民用燃料,缺乏化工利用的規(guī)劃,特別CO摩爾比為245時(shí),需將尾氣中的部分CO2循環(huán)缺乏中小型煤層氣轉(zhuǎn)化利用技術(shù)。進(jìn)入重整反應(yīng)器,進(jìn)行CO2重整(CH4+CO22分散的煤層氣轉(zhuǎn)化利用新途徑2CO+2H2),調(diào)整H2與CO的摩爾比為2。通過優(yōu)化工藝,提高反應(yīng)器進(jìn)口、出口的溫度,降低水碳占煤層氣資源量3/4的分散煤層氣轉(zhuǎn)化利用,比,減少CO2的循環(huán)量,提高ATR裝置的處理量,是目前煤層氣轉(zhuǎn)化利用的關(guān)鍵,掌握其關(guān)鍵技術(shù)是降低投資和生產(chǎn)費(fèi)用。若H2O與CH摩爾比從06緊迫而必要的。根據(jù)資源分布特點(diǎn),可移動(dòng)裝置的降立戰(zhàn)可坦烏25%。關(guān)鍵技術(shù)將是最為合適的煤層氣轉(zhuǎn)化和利用的重點(diǎn)中國煤化工甲烷外還含有空技術(shù),可實(shí)現(xiàn)煤層氣到油品烴、二甲醚等液體燃料氣CNMH藝制合成氣的原料的分散生產(chǎn),生產(chǎn)的液體燃料方便運(yùn)輸集中,進(jìn)而氣。因此,利用自熱重整工藝進(jìn)行煤層氣生產(chǎn)合成實(shí)現(xiàn)分散煤層氣的集中煉制。它包括煤層氣、煤礦氣,是實(shí)現(xiàn)煤層氣有效轉(zhuǎn)化途徑之第6期葛慶杰等:煤層氣經(jīng)合成氣制液體燃料的關(guān)鍵技術(shù)·919·21.2煤層氣絕熱轉(zhuǎn)化制合成氣的研究也很多,特別是中國科學(xué)院大連化學(xué)物理研絕熱轉(zhuǎn)化制合成氣新工藝是近幾年發(fā)展的合成究所在該方面作了大量工作4,主要進(jìn)行了催化氣生產(chǎn)工藝1,它是利用放熱與吸熱化學(xué)反應(yīng)的劑和反應(yīng)工藝的研究,其中固定床集成聯(lián)產(chǎn)甲醇和耦合達(dá)到反應(yīng)自供熱,并通過氧分布器進(jìn)料,使反二甲醚方面更是取得了很大進(jìn)展,該集成工藝過程應(yīng)熱合理有效分布,同時(shí)保證了反應(yīng)體系的安全性;包括:含氮合成氣首先在固定床合成甲醇,甲醇冷同自熱重整工藝過程相比,這種工藝最突出的特色卻分離后的氣體進(jìn)入二甲醚合成反應(yīng)器合成二甲是大部分原料反應(yīng)本質(zhì)為部分氧化反應(yīng),控速步驟醚。該集成工藝體系連續(xù)穩(wěn)定操作2000h,CO單已由慢速的蒸氣重整反應(yīng)變?yōu)榭焖俨糠盅趸磻?yīng),程轉(zhuǎn)化率可保持90%左右。這些結(jié)果表明含氮合成較大幅度地提高了合成氣生產(chǎn)裝置的生產(chǎn)能力,同氣合成醇醚燃料集成技術(shù)適用于煤層氣的可移動(dòng)轉(zhuǎn)時(shí)該工藝過程不必采用耐高溫合金鋼管制作反應(yīng)化裝置中液體燃料的合成。器,裝置投資相對(duì)較低。此外,該工藝過程還具有223微通道反應(yīng)器在煤層氣轉(zhuǎn)化可移動(dòng)裝置中的流程短和操作單元簡(jiǎn)單等優(yōu)點(diǎn)。月前,該工藝在天應(yīng)用然氣制合成氣和氡過程屮已實(shí)現(xiàn)連續(xù)穩(wěn)定操作微化工技術(shù)是涉及物理、化學(xué)、化工、生物、100h,產(chǎn)氧量達(dá)到84m3d。因此,對(duì)于分散的材料、徼電子以及微機(jī)械加工等諸多領(lǐng)域的多學(xué)科小規(guī)模煤層氣制合成氣反應(yīng),煤層氣的絕熱轉(zhuǎn)化工交叉技術(shù)。通常的微化τ系統(tǒng)包括微熱、微反應(yīng)藝制合成氣應(yīng)是比較適用的工藝過程微混合、微分和微分析等系統(tǒng),其中微熱、微反應(yīng)22合成氣轉(zhuǎn)化制液體燃料技術(shù)系統(tǒng)是其核心部分。與常規(guī)化工系統(tǒng)相比,微化工抽放的煤層氣中含有空氣,由其生產(chǎn)的合成氣系統(tǒng)具有微尺度、大比表面積、小體積、高通量篩含有相當(dāng)量的氮?dú)?因此其轉(zhuǎn)化利用也應(yīng)圍繞含氮選、快速放大、過程連續(xù)、柔性生產(chǎn)、過程安全、合成氣制液體燃料來考慮,包括:含氮合成氣經(jīng)FT分散式生產(chǎn)等優(yōu)點(diǎn),在傳熱、傳質(zhì)方面表現(xiàn)出超常合成合成油,含氮合成氣合成醇醚燃料等。的能力221含氮合成氣轉(zhuǎn)化制合成油東京工程公司、 Modec公司和 Velocys公司在費(fèi)托合成是合成氣轉(zhuǎn)化制合成油的主要技術(shù),聯(lián)合開發(fā)工業(yè)化天然氣液化裝置(GTL)的項(xiàng)日時(shí),人們對(duì)此進(jìn)行了大量研究,特別是催化劑和反應(yīng)器包括一套新型的使用微通道反應(yīng)器系統(tǒng)的GTL工的研究方面4,使得該工藝走向工業(yè)化的瓶頸問藝,這種反應(yīng)器技術(shù)將用于天然氣的蒸氣轉(zhuǎn)化和費(fèi)題變成了合成油的生產(chǎn)成本問題,隨著技術(shù)的進(jìn)步托合成反應(yīng)。該反應(yīng)器的特點(diǎn)為使用直徑為01和石油資源的不斷減少,非石油資源制得的合成氣0.3mm的管道,而傳統(tǒng)的反應(yīng)器使用直徑為50轉(zhuǎn)化制合成油的經(jīng)濟(jì)性逐步變得可行。而結(jié)合煤層150mm的管道。東京工程公司表示,這種小尺寸氣的開發(fā)利用工藝,人們也已經(jīng)開始了從煤層氣或的管道能提高傳熱效率和提高反應(yīng)速度,因而可在天然氣經(jīng)空氣部分氧化法制得的含氮合成氣制合成較低的投資成本下獲得高生產(chǎn)率。此外,該新型反油的研究4。徐東彥等4進(jìn)行了含氮合成氣合成應(yīng)器還可以利用具定制性能的高活性催化劑。這油的研究,設(shè)計(jì)了抽放煤層氣利用的合成氣生產(chǎn)與種GTL裝置利用 Velocys公司開發(fā)的微通道反應(yīng)器FT合成集成工藝流程,基于該流程,若要實(shí)現(xiàn)甲技術(shù),由TEC進(jìn)行T程設(shè)計(jì), Modec公司負(fù)責(zé)建造烷處理量為303km3ld,參照天然氣制合成油的原(平臺(tái)或船),不久將在美國建造一套日處理能力料消耗指標(biāo)(225m3/t),每年大約可生產(chǎn)合成油為50桶的微通道反應(yīng)器系統(tǒng)的試驗(yàn)裝置在驗(yàn)證試4500t。沈師孔等也研究了含氮合成氣合成油的驗(yàn)結(jié)束后,該集團(tuán)計(jì)劃于2013年在平臺(tái)或船上建造反應(yīng),采用的催化劑是或鈰和鎂或鉀為助劑的鈷套處理能力為1000桶天的工業(yè)化裝置基氧化鋁催化劑,可獲得大于80%的CO轉(zhuǎn)化率和上述研究成果表明,微通道技術(shù)應(yīng)用于分散煤大于80%的液態(tài)烴收率。層氣的可移動(dòng)轉(zhuǎn)化裝置將具有非常開闊的前景,可上述研究表明,含氮合成氣制合成油從理論上充分背立和知化的高空速反應(yīng)特來說是可行的,可用于煤層氣的可移動(dòng)裝置以實(shí)現(xiàn)點(diǎn),中國煤化工統(tǒng),增加可移動(dòng)分散煤層氣的化工轉(zhuǎn)化利用裝置CNMH應(yīng)用到煤層氣轉(zhuǎn)2.2.2含氮合成氣轉(zhuǎn)化制醇醚燃料化利用之前,有許多待解決的技術(shù)問題,如高空速利用甲烷的空氣部分氧化制合成氣合成二甲醚下高性能高溫定性催化劑的研制、GTL微通道反應(yīng)·920·化工進(jìn)展2009年第28卷器的設(shè)計(jì)等將成為該領(lǐng)域的研究熱門課題。from natural gas, naphtha and coal[]. 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Industrial scale production of hydroge35]賈美林,李文釗,徐恒泳,等甲烷空氣催化部分氧化制合成氣第6期葛慶杰等:煤層氣經(jīng)合成氣制液體燃料的關(guān)鍵技術(shù)921·含氮合成氣制二甲醚的研究門天然氣化工,2001,31(2):1-5研究生院,200536]徐顯明甲烷空氣催化部分氧化制含氮合成氣的研究門河南化[44沈師孔,余長(zhǎng)春,代小平,等,一種天然氣合成液態(tài)烴的方法和200l(11):35-36合成催化劑:中國,1266880P1200037]劉淑紅,徐恒泳,王玉忠,等.一種新型的甲烷部分氧化制合成(45]XuH,GeQJ, Li WTh, et al. The synthesis of dimethyl ether from氣反應(yīng)構(gòu)型[石油化工,2004,3(增刊);161-163.syngas obtained by catalytic partial oxidation of methan38]徐顯明,楊玉和,李方偉,等.天然氣空氣絕熱轉(zhuǎn)化制合成氣催Sudies in Surface Science and Catalysis, 2001, 136: 33-38化劑研究天然氣化工,2006,314):3841[46] Jia M, Li W, Xu H, et al. An integrated air-POM syngas/dimethy[391 Liu Shuhong, Li Wenzhao, Wang Yuzhong, et al. Catalytic partialether process from natural gas[]. Applied Catalysis A, 2002oxidation of methane to syngas in a fixed-bed reactor with an233(1-2):7-12species profile{47賈美林,李文釗,徐恒泳,等.含氮合成氣直接制二甲醚的cu基study!J]. 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