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華盛頓州立大學(xué)林躍河教授課題組《Adv. Mater.》: 磷對(duì)鐵單原子位點(diǎn)調(diào)控及類過(guò)氧化物酶催化性能研究

時(shí)間：2023-02-10 來(lái)源： 瀏覽：

華盛頓州立大學(xué)林躍河教授課題組《Adv. Mater.》: 磷對(duì)鐵單原子位點(diǎn)調(diào)控及類過(guò)氧化物酶催化性能研究

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收錄于合集
#單原子Fe催化劑 3 個(gè)
#活性位點(diǎn) 7 個(gè)
#天然過(guò)氧化物酶 2 個(gè)
#磷雜原子 2 個(gè)
#單原子催化劑 27 個(gè)

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Fe-N-C 單原子催化劑 (SAC) 表現(xiàn)出優(yōu)異的過(guò)氧化物酶 (POD) 樣催化活性，這是由于它們?cè)谔嫉孜锷隙x明確的孤立鐵活性位點(diǎn)，有效地模擬了天然過(guò)氧化物酶的 Fe-Nx 活性位點(diǎn)結(jié)構(gòu)。 為進(jìn)一步滿足多樣化生物傳感應(yīng)用的需求，相應(yīng)的研究需要持續(xù)關(guān)注并提升 SACs POD-like 催化活性。

華盛頓州立大學(xué)林躍河課題組在《 Advanced Materials 》期刊上發(fā)表了題為 “ Effect of Phosphorus Modulation in Iron Single-Atom Catalysts for Peroxidase Mimicking ” 的文章（ DOI: 10.1002/adma.202209633 ）。為提高單原子 Fe 催化劑在類酶催化活性及其在生物傳感應(yīng)用靈敏度，該課題組設(shè)計(jì)磷雜原子引入單原子 Fe 催化劑中，以提高 Fe-N-C SAC 的 POD-like 活性。設(shè)計(jì)并合成了一種具有 Fe-N 4 活性位點(diǎn)的一維結(jié)構(gòu)碳納米線 (FeNCP/NW) 催化劑，并將磷原子摻雜在碳基質(zhì)中，通過(guò)構(gòu)建第二 / 更高殼層配位環(huán)境相互作用影響 Fe 中心的催化活性。實(shí)驗(yàn)結(jié)果表明，磷摻雜能夠提升 Fe-N-C SAC POD-like 催化活性，且具有更優(yōu)異的選擇性和穩(wěn)定性。同時(shí)該研究還進(jìn)行了深入的磷摻雜含量與催化效果相應(yīng)關(guān)系的機(jī)理研究。結(jié)果表明，將少量 P 引入 SAC 可以顯著增強(qiáng) POD 樣活性，然后其催化效率會(huì)隨著磷含量的增加而降低。該 FeNCP/NW 可用于酶級(jí)聯(lián)平臺(tái)實(shí)現(xiàn)高靈敏的比色檢測(cè)應(yīng)用。該研究為提升單原子催化劑的類酶催化性能研究提供了理論研究支撐，為設(shè)計(jì)高效的單原子催化劑提供了新思路。
圖 1 (a) 不同 P 位點(diǎn)和數(shù)量的 FeNCP/NW 的 E form 及配位結(jié)構(gòu) ; (c) FeNCP/NW 的合成示意圖。
圖 2 一維納米線和催化位點(diǎn) TEM 結(jié)構(gòu)表征
圖 3 XPS 和 XAS 結(jié)構(gòu)表征分析 FeNCP/NW 配位位點(diǎn)結(jié)構(gòu)
圖 4 FeNCP/NW POD-like 催化活性，選擇性及穩(wěn)定性研究
圖 5 FeNCP/NW POD-like 催化機(jī)理研究
圖 6   FeNCP/NW 用于比色法檢測(cè) ACh

作者簡(jiǎn)介

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林躍河教授簡(jiǎn)介：

美國(guó)華盛頓州立大學(xué)終身教授。林躍河教授當(dāng)選為美國(guó)醫(yī)學(xué)與生物工程院 (AIMBE)  院士，美國(guó)國(guó)家發(fā)明院  (NAI)  院士 ,  美國(guó)科學(xué)發(fā)展協(xié)會(huì) AAAS Fellow ，英國(guó)皇家化學(xué)會(huì)  (RSC) Fellow ，電化學(xué)會(huì)  (ECS) Fellow ，華盛頓州科學(xué)院院士。林躍河教授主要致力于功能化納米材料的設(shè)計(jì)及能源和環(huán)境應(yīng)用、開發(fā)新型納米生物電化學(xué)傳感設(shè)備及納米材料用于生物醫(yī)學(xué)診斷及藥物遞送。目前發(fā)表文章及專著約 700 篇，如  Nat. Energy, Sci. Adv., Nat. Comm., Nat. Protoc., JACS, Chem. Rev., Chem. Soc. Rev., Adv. Mater., Adv. Energy Mater., Angew., ACS nano, Mater. Today, Nano Letters  等 , 總引用約 76000 次， h-index 為 140 ；入選湯森路透和科睿唯安（ Thomson Reuters/Clarivate Analytics ） 2014-2021 全球高被引科學(xué)家名單（ Highly Cited Researchers ）。目前擔(dān)任 Anal. Chim. Acta 期刊主編，及 Research, Front. Chem.  等期刊副主編 , Biosens. Bioelectron., Adv. Mater. Technol., Sensor. Actuat. B, Electroanalysis, Talanta, Sensors, Biosensors, Fundamental Research, View,  等多個(gè)國(guó)際期刊編委。

原文鏈接

https:// doi.org/10.1002/adma.202209633

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