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這個(gè)反應(yīng)，連發(fā)三篇JACS！

時(shí)間：2023-06-09 來源：瀏覽：

這個(gè)反應(yīng)，連發(fā)三篇JACS！

原創(chuàng) 學(xué)研匯催化計(jì)

催化計(jì)

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在溫和反應(yīng)條件進(jìn)行甲烷選擇性氧化制備高附加值氧化衍生物受到人們廣泛關(guān)注。目前性能最突出的擔(dān)載型金屬催化劑能夠顯著改善甲烷的催化轉(zhuǎn)化，但是無法避免氧化產(chǎn)物的深度氧化。

有鑒于此， 中科院大連化物所王曉東（ Xiaodong Wang ）、林堅(jiān)（ Jian Lin ）、福州大學(xué)林森（ Sen Lin ）等 報(bào)道 MOF 擔(dān)載單原子 Ru 催化劑 Ru ₁ /UiO-66 ，使用 H ₂ O ₂ 作為氧化劑，進(jìn)行甲烷羥基化氧化， 在甲烷的氧化反應(yīng)中實(shí)現(xiàn)了接近 100 % 選擇性， TOF 達(dá)到 185.4 h ^-1 。

Ru ₁ /UiO-66 的氧化產(chǎn)物產(chǎn)率比未修飾 Ru 的 UiO-66 性能提高一個(gè)數(shù)量級(jí) ，比擔(dān)載型 Ru 納米粒子或者其他 Ru 單原子催化劑的性能高數(shù)倍，而且不存在以往的催化劑面臨的生成 CO ₂ 問題。

通過詳細(xì)的表征和 DFT 計(jì)算，說明 缺電子 Ru ₁ 和電子富集 Zr-oxo 之間產(chǎn)生協(xié)同催化作用 。 Ru ₁ 位點(diǎn)通過 Ru ₁ =O* 用于活化 CH ₄ 分子， Zr-oxo 簇生成氧自由基物種用于生成氧化產(chǎn)物。而且， 修飾單原子 Ru ₁ 的 Zr-oxo 能夠?qū)⑦^量 H ₂ O ₂ 轉(zhuǎn)變?yōu)闆]有催化活性的 O ₂ 而不是具有催化活性的 ·OH ，從而避免產(chǎn)物的過度氧化 。

Geqian Fang, Fenfei Wei, Jian Lin*, Yanliang Zhou, Li Sun, Xin Shang, Sen Lin*, and Xiaodong Wang*, Retrofitting Zr-Oxo Nodes of UiO-66 by Ru Single Atoms to Boost Methane Hydroxylation with Nearly Total Selectivity, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c02121

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c02121

廈門大學(xué)王野、 Wei Zhou 、蘇黎世聯(lián)邦理工學(xué)院 Christophe Copéret 等報(bào)道將 Au 納米粒子修飾在絲光沸石（ mordenite ），在 CO 存在時(shí)，溶液相使用 O ₂ 進(jìn)行甲烷選擇性氧化。（閱讀原文）

Wangyang Wang, Wei Zhou*, Yuchen Tang, Weicheng Cao, Scott R. Docherty, Fangwei Wu, Kang Cheng, Qinghong Zhang, Christophe Copéret*, and Ye Wang*, Selective Oxidation of Methane to Methanol over Au/H-MOR, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c04260

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c04260

波士頓學(xué)院王敦偉（ Dunwei Wang ）、加州大學(xué)河濱分校江德恩（ De-en Jiang ）等報(bào)道一種能夠改善催化活性位點(diǎn)數(shù)目較少的方法。這種方法使用卟啉構(gòu)筑 MOF ，因此提供豐富的單原子 Rh 結(jié)合位點(diǎn)，實(shí)現(xiàn)了 5 wt % 的 Rh 擔(dān)載量。當(dāng)使用這種單原子 Rh 作為催化劑合成乙酸， 實(shí)現(xiàn)了 23.62 mmol g _cat ^-1 h ^-1 的產(chǎn)量新紀(jì)錄 。（閱讀原文）

Haoyi Li, Chuanye Xiong, Muchun Fei, Lu Ma, Hongna Zhang, Xingxu Yan, Peter Tieu, Yucheng Yuan, Yuhan Zhang, James Nyakuchena, Jier Huang, Xiaoqing Pan, Matthias M. Waegele, De-en Jiang*, and Dunwei Wang*, Selective Formation of Acetic Acid and Methanol by Direct Methane Oxidation Using Rhodium Single-Atom Catalysts, J. Am. Chem. Soc. 2023

DOI: 10.1021/jacs.3c03113

https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.3c03113

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