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Angew：分子篩中Lewis和Br?nsted酸位點動態(tài)平衡

時間：2023-06-09 來源：瀏覽：

Angew：分子篩中Lewis和Br?nsted酸位點動態(tài)平衡

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目前人們對分子篩中的 Br?nsted acid sites (BAS) 位點結(jié)構(gòu)理解非常深入，但是人們對 Lewis acid sites (LAS) 位點的結(jié)構(gòu)并不清楚。在含水的條件，人們觀測發(fā)現(xiàn)酸性分子篩能夠可逆的形成八面體結(jié)構(gòu)骨架 Al 物種，但是對于結(jié)構(gòu)和形成機(jī)理并不清楚。

有鑒于此， 查理大學(xué) Luká? Grajciar 、蘇黎世聯(lián)邦理工學(xué)院 Jeroen A. van Bokhoven 等 結(jié)合 ²⁷ Al NMR 實驗表征和理論計算，首次深入研究分子篩骨架八面體 Al 物種。

本文要點

要點1. 在含水條件，當(dāng)分子篩存在多個相鄰的 BAS 位點時， LAS 位點能夠動態(tài)存在并且具有很好的熱力學(xué)穩(wěn)定性。

要點2. 發(fā)現(xiàn)產(chǎn)生這種八面體 LAS 位點的關(guān)鍵需要三個質(zhì)子：在較低的質(zhì)子濃度，通過增加 Si/Al 比例或者通過離子交換法生成非酸性分子篩，四面體型 BAS 穩(wěn)定性能夠增強(qiáng)。這項工作研究發(fā)現(xiàn)骨架有關(guān)的八面體 Al 物種的本質(zhì)和可逆變化特點。

Mengting Jin, Manoj Ravi, Chen Lei, Christopher James Heard, Federico Brivio, Zdeněk To?ner, Luká? Grajciar, Jeroen Anton van Bokhoven, Petr Nachtigall, Dynamical Equilibrium between Br?nsted and Lewis Sites in Zeolites: Framework-Associated Octahedral Aluminum, Angew. Chem. Int. Ed. 2023

DOI: 10.1002/anie.202306183

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/anie.202306183

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