第11卷第6期自然科學進展2001年6月兼專題評述兼大氣化學研究的一些新進展王明星楊昕中回科學院大氣物理研究所大氣邊界層物理和大氣化學國家承點實驗室,北京10000摘要近十幾年來,對大氣化學的某些領域進行了深入的實驗、機理分析和數(shù)值模擬研究,取得了一些有重要意義的觀測數(shù)據并有一些新發(fā)現(xiàn).對有關農田溫室氣體(CH,N2O)排放、氣溶、全球碳循環(huán)、近地面臭氧變化等方面的研究成果做了筒要關鑣詞大氣化學甲烷氣溶膠碳循環(huán)臭氧大氣化學是大氣科學的一門新興分支學科,也是一門重要的交叉學科1.近幾十年來大氣化學的發(fā)展速度十分迅猛,涉及的領域越來越廣泛,既涉及到數(shù)學、物理學、化學、生物學、天文學和地學等基礎知識,又涉及到諸如大氣物理學、生態(tài)學、光學、光化學、湍流擴散等專業(yè)知識.盡管已經取得的研究成果非常多,但至今仍然不夠成熟,未知領域依然很多.我們課題組在諸如生態(tài)系統(tǒng)微量氣體排放(如CH,N2O和NO)、氣溶膠、全球(海洋和陸地生態(tài)系統(tǒng))碳循環(huán)以及近地面O3變化等大氣化學研究領域進行了多年的研究,本文報道了已取得的一些最新的科研成果1全球碳循環(huán)研究當前碳循環(huán)研究中的一個熱點問題是巳知的碳匯不能平衡已知的碳源,存在一個很大的“未探明的匯”( Missing Sink).例如以80年代平均計算,這一“未探明的匯”的大小約為1.3Pgc2,(見如下的關系式其中單位為reC/a,1Pg=103g)化石燃料+土地利用=大氣增加+北方森林+海洋+未探明的匯55(±0.5)+1.6(±0.7)=32(±0.2)+0.6(±0.6)+2.0(±0.8)+1.3(±1.1)平衡碳源和匯成為當前氣候及生物地球化學等研究領域的關鍵課題之一2.這是準確預測未來氣候變化的一個重要基礎.雖然來自各方面的“證據”表明陸地生態(tài)系統(tǒng)的確凈吸收大氣CD24,但直接的觀測證據仍然是十分中國煤化工認為海洋的作用不可忽視6.因此海洋和陸地生態(tài)系統(tǒng)是兩CNMHG因素1】陸地生態(tài)系統(tǒng)凈碳通量與氣候因素的關般認為氣候變化、CO2和氮元素的“施肥效應”是影響陸地生態(tài)系統(tǒng)對CO2凈吸收的32000908收稿,20012~6收修改中呀為數(shù)據新工程項目(KCX21)及中國科學院“百人計劃項日資助自然科學進展第11卷個主要因素.目前氣候變化(暖)對陸地生態(tài)系統(tǒng)碳循環(huán)的影響已成為倍受關注的一個問題這是因為氣候變暖可能引起土壤釋放出更多的CO,這一過程將進一步加大“未探明的匯”,已引起廣泛關注2.最近兒十年的觀測資料表明在10a際時間尺度上大氣CO2濃度的自然波動同全球陸地溫度變化存在正相關;而同降水變化存在負相關.我們通過對實測資料的分析發(fā)現(xiàn)在年際時間尺度上,大氣CO2濃度的年際增長率與全球陸地降水的年際增長率間存在明顯的正相關8.從而提出了一個新的大氣CO2濃度變化同氣候因素間的關系這一正相關表明:當年增加降水量并沒有使得植被凈吸收更多的大氣CO2,反而由于云量的增加降低了植被的光合作用,從而導致對大氣CO2吸收的減小.進步的分析表明低緯度地區(qū)(特別是東亞季風區(qū))的云量變化可能是引起這一現(xiàn)象的主要因素.低緯度地區(qū)的云量變化是植被生長的一個重要限制性因子,云量的增加將減少到達植被冠層的太陽短波輻射,使得植被光合作用不足,從而吸收較少的CO2,這一現(xiàn)象的發(fā)現(xiàn)以及低緯度云量變化對大氣CO2濃度變化的影響機制的提出可以很好地解釋 Bacastow9在1976年提出的-個觀測事實:大氣中CO2濃度的自然變化同南方濤動指數(shù)(SO1)存在約半年的滯后相關.這研究結果對于研究全球碳循環(huán)(特別是大氣CO2濃度的年際變化)具有重要意義.更重要的是這一現(xiàn)象將氣候變化同全球大氣CO2濃度變化聯(lián)系起來,提出了一個新的生態(tài)系統(tǒng)碳循環(huán)響應氣候變化的方式.因此,在建立生態(tài)模式時就需要考慮到云量的變化對植被光合作用的影響,以準確反映實際的碳循環(huán)狀況1.2海洋碳循環(huán)的模式研究海洋中包含了約40000C碳,而陸地生態(tài)系統(tǒng)中的植被、土壤和腐植質中總共只有200Gt碳,海洋中生物產生的活的和死的碳至少有700C,這幾乎等于大氣中總的碳含量(750Gt碳).因此海洋碳循環(huán)對全球碳循環(huán)具有重要影響.海洋生物過程在海洋生物地球化學以及決定海洋碳循環(huán)過程中起重要作用.由于直接在海洋進行觀測有很大困難,因此模式研究成為非常有用的研究工具0.1我們建立了一全球大氣海洋碳循環(huán)模式,并將其應用于大西洋2]、印度洋1的碳循環(huán)研究.我們還利用二維海洋溫鹽環(huán)流碳循環(huán)模式研究了太平洋14,1碳循環(huán)狀況.這一二維海洋碳循環(huán)模式摒棄了傳統(tǒng)箱模式的缺陷,充分考慮了諸如大氣與海洋間的碳交換、光合作用和氧化分解、碳酸鈣的產生和溶解、懸浮顆粒物的下沉等過程,尤其是在模式中耦合進了海洋生物過程對碳循環(huán)的影響利用模型對印度洋中各化學量的表層分布和垂直分布進行了模擬,結果發(fā)現(xiàn)1,在穩(wěn)定狀態(tài)下,大氣和海洋中總碳含量分布依賴于發(fā)生在海洋中的各種物理化學過程及邊界條件水平擴散系數(shù)和光合作用常數(shù)對各化學量的分布有很大影響.與實測數(shù)據對比發(fā)現(xiàn),模式較好地再現(xiàn)了印度洋上營養(yǎng)鹽濃度,總碳濃度(10S~30s)是C的重要向下滲透區(qū)域,人入海洋的深層TH中國煤化工朝印度洋中緯地區(qū)CNMH從海洋的表層輸2近地面O3變化近地面03變化是大氣化學研究領域中的一個重要研究課題.它同人類生活及環(huán)境變化第6期王明星等:大氣化學研究的一些新進展563緊密相關.近地層污染物的光化學反應是對流層O3的一個重要來源6,.低層人氣是人為及自然排放的NO2,MMHC,CO等O3前體物的主要空問,且人為排放量隨著工業(yè)及人類活動的增加呈逐年增加趨勢-8.對城市地區(qū)光化反應的研究相對較多,但遠離城市的清潔地區(qū)的O3變化機制到目前為止尚不清楚.我們利用中尺度氣象(MM5)及化學模式(RADM)對中國區(qū)域的近地面O3變化進行了數(shù)值模擬實驗和光化學理論分析9.x,得到以下幾點結論(1)污染地區(qū)近地面O3變化主要受光化學作用控制;這主要是由于這些地區(qū)的O3前體物(如NO2,NMHC,CO等)濃度較高,O3的產生和損耗決定于光化學反應,物理因素的影響相對較弱.而在清沾地區(qū),其近地面03變化則主要受大氣背景O3濃度影響.青藏高原地區(qū)地面O3對大氣背景O3濃度非常敏感.因此我們認為觀測到的青藏高原夏季地面高O3濃度值21,其產生原因主要是由于高海拔對應高大氣背景O3濃度可通過垂直擴散和對流作用輸送到近地層(2)OH和HO2自由基是大氣中的重要氧化劑決定了大氣中許多物質的壽命.它們在對流層光化學反應中處于非常重要的核心地位.NO2,NMHC,CO等O前體物隨人類活動的變化直接或間接地影響著自由基的濃度,通過光化學理論分析和模式研究,我們發(fā)現(xiàn)O3本身的變化對OH和HO2自由基的變化具有顯著的反饋作用9(3)O3與NO4之間存在一定的非線性關系,它不僅影響03的水平分布且對O3的垂直分布也產生影響,這一現(xiàn)象在污染嚴重地區(qū)的邊界層低層表現(xiàn)的更加突出.因此在高NO2污染地區(qū)的地面上空可能出現(xiàn)高O3污染.在夏季O3光化學反應達到平衡時,O3與NO2N0線性比約為5:1,這一線性關系可由O3,NO2與NO達到光化學穩(wěn)定時的理論推導得到3亞洲地區(qū)沙塵沙塵是對流層氣溶膠的主要成分.據估計全球每年進入大氣的沙塵達10000M,約占對流層氣溶膠總量的一半.全球沙塵主要來自撒哈拉沙漠地區(qū)、美國西南部沙漠區(qū)和亞洲地區(qū),沙塵在大氣化學、生態(tài)以及地球能量平衡中起非常重要的作用.沙塵與地球輻射系統(tǒng)的相互作用比其他氣溶膠更復雜,這是由于沙塵既能吸收又能反射太陽和紅外輻射,因而在不同條件下對氣候產生加熱或冷卻作用,目前有關沙塵氣候強迫的估計存在較大的不確定性,其閫接效應的不確定性更大2.3目前有關沙塵的研究主要集中在撒哈拉沙漠地區(qū),對亞洲地區(qū)的沙塵研究十分有限,因此有必要對亞洲沙塵的特性影響和輸送等問題進行全面的研究.近幾年我國科學家們正在對沙塵暴進行觀測分析和模式研究由VT凵中國煤化工數(shù)化方案非常簡單多引自撒哈拉沙漠的觀測結果,因而無CNMHG輸送過程200年春季我國北方地區(qū)沙塵暴大氣累麥生.北只春乎沙塵污染極為嚴重.對4月6發(fā)生的特大沙塵暴期間的沙塵化學元素成分的分析表明24,沙塵暴期間20種元素總濃度高達1536四/m3,是前一年同期的31.4倍,即使沙塵暴過后,污染依然嚴重,元素總濃度依然高達3874gm3,是前一年春季的7倍,絕大多數(shù)的元素濃度在粒徑大于16m處出現(xiàn)高峰值,在攻觸從沒有觀測到這種譜分布,沙塵暴期間的粗粒子(d>2{m)數(shù)濃度是塵暴后臺然科學進展第11卷4農田溫室氣體排放的實驗與模式研究4.1自動采集和分析系統(tǒng)自行研制的稻田CH4自動采集和分析系統(tǒng)21是基于靜態(tài)箱采樣和氣相色譜氫焰離子檢測分析的排放通量自動觀測分析系統(tǒng),在此基礎上進一步研制了農田N202和NO2排放自動連續(xù)觀測系統(tǒng),這些自動采集和分析系統(tǒng)的建成,可實現(xiàn)對3種氣體進行同步自動連續(xù)測量.這種系統(tǒng)可對16~32個觀測點同時觀測,每個觀測點每天可取得8~12個排放通量資料可以同時研究多個樣地排放量的日變化.1985年以米,我們利用這種自動觀測系統(tǒng)先后在中國主要水稻產區(qū)連續(xù)開展稻田CH排放與實驗研究,積累了|分寶貴的稱田CH等溫室氣體排放數(shù)據資料42稻田生態(tài)系統(tǒng)cH產生、轉化及傳輸機理研究通過對廣東、湖南、浙江、江蘇和四川等5大稻產區(qū)稻HCH4排放的多年觀測實驗,詳細描述了稻田CH4排放的時空變化規(guī)律及特征,并分析了其形成機理2.發(fā)現(xiàn)中國地區(qū)稻田CH4排放日變化有4種不同類型.CH4的傳輸效率的不同是形成日變化的主要因素.在CH4稻田土壤中的排放率隨季節(jié)的變化形式在不同的地區(qū)是不同的,這取決于溫度、水稻品種、施肥及水管理等不同因素.CH4的產生主要發(fā)生在稻出土壤耕作還原層(2~20cm),氧化主要發(fā)生在水土交界面的氧化層和根部氧化膜,并受多種因子的影響.施用化肥和淚渣肥可以降低土壤中CH4的產生和排放,而有機肥會增加土壤CH4的產生和排放43稻田CH排放模式發(fā)展CH排放模式是準確地估算區(qū)域或全球CH排放量以及探索減排措施的有效的方法.稻HCH排放模式的發(fā)展目前還處于初步階段.最早的模式出現(xiàn)在199年).根據13年來對我國稻田CH4排放的觀測和研究我們建立了我網第一代稻田CH4排放模式,這模式用上述觀測資料進行了驗證,證明能較好地模擬稻田CH4排放逐日變化并能較準確地計算稻田CH4排放總量.近年來稻田CH排放模型又有新的發(fā)展,我們也在不斷發(fā)展已有的模型,以正確描述氣候、土壤特性、施肥、灌溉等環(huán)境因子和水稻品種對稻HCH產生、氧化和傳輸過程的影響,并可預測環(huán)境影響因子變化后CH排放的變化.利用此模型可以根據要求對減排技術進行評價,向政府提供優(yōu)選減排方案44中國和全球稻田CH排放總量綜合13年在全國5大類水稻生產地區(qū)的代表地點的系統(tǒng)觀測資料和模式計算結果,得出我國稻田CH4排放總量為967~1266g/a2,而不是國外學者估算的30-50Tg/a13).綜合已發(fā)表的觀測資料估計全球稻田CL排放總量為35~60Tg/a32),這一結論已為國際社會所接受,政府間氣候變化專門委員會(PCC)田CH4排放總量由10Tg/a,改為約60T中國煤化工估報告中的全球稻4.5減少稻田CH4排放的措施CNMHG13年的系統(tǒng)觀測證明,農業(yè)耕作措施是決定稻HCH4排放總量的最重要因素之一適當、科學地改變耕作措施可以在保證水稻高產的同時降低CH4排放.其中科學的間歇灌溉技術和使用沼渣肥來代替當年的有機肥是最值得推廣的措施x-3第6期王明星等:大氣化學研究的一些新進展46農田N2ONO排放過程在江蘇的稻麥輪作農田對N2O和NO排放進行了連續(xù)4年的田問觀測與實驗研究.發(fā)現(xiàn)N2O排放隨土壤濕度的變化規(guī)律.農田V2O排放發(fā)生的最佳土壤濕度為99%WPS(Waerfilled pore space),不同于草原和森林上壤的75%WFS.資料分析表明農田No排放的日變化表現(xiàn)為截然不同的兩種形式:一種是日問極大值型,另一種是夜間極大值型.日間極大值型通常在白天午時左右出現(xiàn)日排放極大值,夜間的排放較低且相對穩(wěn)定,這種日變化格局主要取決于土壤溫度的日變化.夜間極大值型通常在傍晚到午夜之間出現(xiàn)日排放極大值,而白天午時左右通常出現(xiàn)日排放極小值,這種日變化格局主要取決于植物對土壤有效態(tài)氮素(N礦N)的吸收速率的日變化.農出NO排放究競表現(xiàn)為哪種日變化形式,取決于土壤微生物與植物根系競爭土壤氮素的結果5大氣痕量成分分析方法研究與實際應用51大氣痕量有機物的分析研究目前該系統(tǒng)可以檢測到北京大氣中的25種左右的氯氟烴,30種苯系物和50種其他非甲烷烴.利用自己研制的“大氣痕量有機物深冷濃縮進樣智能接口(lCCS)”,結合氣相色諧/離子阱質譜組成大氣痕量氯氟烴和苯系物分析檢測系統(tǒng),對興隆、民勤、鼎湖山和北京等觀測站大氣中的痕量有機物進行了連續(xù)觀測,首次獲得了中國大陸本底大氣36種微量有機污染物的濃度4).利用C與氣相色譜/四極桿質譜聯(lián)機( Quadrupole-GC/MS)系統(tǒng)開發(fā)出“大氣中非甲烷烴自動分析檢測系統(tǒng)”,已成功地應用于城市近地層大氣痕量污染物的連續(xù)分析.這一自行研制LCCS系統(tǒng)一次取空氣樣品500~2000cm3,經過冷凍濃縮處理后進樣,檢測濃度的下限可達101體積比,使商品儀器GC/MS檢測大氣中微量有機物濃度的下限從106降低到102量級.這一改進使本底大氣和城市污染大氣中所有濃度高于10-2體積比的有機成分均可用ICCS-GC/MS系統(tǒng)進行分析研究52北京大氣CH濃度的變化自1985年來我們對北京大氣甲烷濃度進行了長期連續(xù)監(jiān)測,觀測數(shù)據表明,北京大氣CH4濃度的增長率雖然從1985~1989年間的平均每年1.7%降低到1990~1997年間的年均0.5%,增加趨勢還是很明顯.從季節(jié)增長率看,Cμ4在冬季和夏季有兩個峰值.1993年后,夏季變?yōu)樨撛鲩L,而冬季的年平均增長達25×10體積比,因此,冬季化石燃料燃燒所引起的CH4濃度增加是導致1993-1997年間北京大氣CH濃度逐年增長的主要原因46我國氫氟碳化物、全氟化碳和六氟化硫的排放量通過對生產量和消耗量的調查分析(HCs)、全氟化碳(PCs)和六氟化硫(SFdHi中國煤化工溫室氣體氫氟碳化物CNMHG和215t,占全球總排放量的0.9%,6.5%和37%47研究展望(1)地球與大氣間的溫室氣體交換自然科學進展第11卷正確預測未來氣候變化的前提之一就是芾要準確地搞清楚發(fā)生在陸地生物圈、海洋和大氣間的溫室氣體交換通量及其控制因子.目前對CO2這種最重要的溫室氣體,其源和匯的平衡問題依然沒有解決.“未探明的匯”到底在地球的何處,“陸地說”和“海洋說”各持己見.國際地圈和生物圈計劃(BP)正準備啟動一個全球碳循環(huán)研究計劃,目的之…就是希望回答這-問題,而對于另一種重要的溫室氣體CH,其全球總排放量依然存在很大的不確定性,稻田CH4的產生、輸送和排放過程和規(guī)律依然需要做進一步的深入研究,農田N2O和NO的排放量的不確定性則更大,更深入的觀測以及建立有效的數(shù)學模型是必要的(2)大氣氧化特性大氣氧化特性的變化是大氣化學研究中的一個重要方面。隨著人類活動的增加,污染物的排放呈逐年增加的趨勢.其中氮氧化物(NO2)、非甲烷烴(NMHC)、一氧化氮(CO)等O3前體物的增加已經在很大程度上改變了對流層大氣臭氧的濃度和分布狀況,并進而對大氣的OH,HO2和RO2等自由基濃度產生重要影響改變大氣的氧化能力將對許多物質的氧化和轉變產生非常大的影響,其潛在的氣候效應是顯著的.對大氣自由基以及對流層03及其前體物(NO,,MHC等)的人為源和自然源(如閃電生成的NO4等)分布及相關過程的研究成為目前大氣化學研究領域中的重要方面(3)大氣氣溶膠目前,有關氣溶膠氣候強迫的估計存在較大的不確定性.氣溶膠對云的影響也十分復雜因此氣溶膠的氣候環(huán)境效應是巨大的.另外,亞洲沙塵的物理、化學光學特性及其起沙和長距離輸送等過程也不清楚.過去對亞洲沙塵的研究也非常有限,近幾年在我國北方頻繁出現(xiàn)的沙塵暴現(xiàn)象已經使我們認識到對其進行系統(tǒng)研究的緊迫性,國際大氣化學組織(IGAC)計劃實施的亞洲氣溶膠實驗觀測( ACE-Asia),其主要目的是對亞洲氣溶膠的物理化學及光學特性及其起源、輸送和氣候和環(huán)境效應進行綜合觀測研究(4)大氣化學基本理論和研究方法在過去的50年間,大氣化學研究主要是圍繞著一些緊迫的環(huán)境問題在不同的學科領域里進行,如O3的光化學平衡理論、平流層O3減少、污染化學、城市光化學煙霧及脧雨等.雖然有了很大發(fā)展,但它仍然是一門很不成熟的學科,尚未形成系統(tǒng)的理論體系.國際科學界在總結過去大氣化學研究的成果后得出個重要結論:要真正認識我們人類賴以生存的大氣,保持個良好的生存環(huán)境,就必須把整個地球大氣以及與之有關的地表生物圈和海洋作為一個整體加以研究,也就是說大氣化學研究對象不僅包括大氣中的微觀化學過程,還包括全球尺度的大氣運動以及大氣、地表生物圈和海洋的相互作用,甚至包括地球與其他星體和空間的相互作用當前對大氣中低濃度物質的分析溫室氣體交換通量的觀測理論和技術以及化學,光化學理論的研究是大氣化學研究的主要方面中國煤化工大氣化學涉及的研究內容和領域十分CNMHG點,一方面它屬于大氣科學,因此不大可能在實驗室里進行總體頭想,力男,比義丁化學,即對許多過程需要進行實驗室實驗.囚此就需要將理論和數(shù)學模利研究、實驗室實驗研究以及外場觀測實驗緊密地結合起來,使三者相輔相成、互相促進.開展廣泛的國際合作是大氣化學研究的必由之第6期王明星等:大氣化學研究的一些新進展考文獻1王明星,大氣化學(第二版).北京:氣象出版社,1992 Woodwell G D, e al. 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