第2期(總第217期)車用發(fā)動機2015年4月VEHICLE ENGINEApr.2015柴油-含水乙醇乳化燃料配制及理化特性研究薛亮,李鐵(上海交通大學(xué)海洋工程國家重點實驗室,上海200240)摘要:以柴油作為乳化燃料主要成分,配制了含水乙醇質(zhì)量分數(shù)分別為8.9%,16.1%,22.%和27.3%4種乳化燃料,并對這些乳化燃料和柴油的理化特性、微觀分布及結(jié)構(gòu)進行觀測和研究。實驗結(jié)果表明:單一乳化劑span8o乳化效果較好;隨著含水乙醇質(zhì)量分數(shù)増大,乳化燃料的密度和運動黏度略冇増加,表面張力略有減小,蒸發(fā)性變得更妤,初始餾岀溫度明昰降低,含氧量増加,十六烷值和低熱值逐漸降低;含水廴醇均勻地分散在柴油中形成油包水型乳化液,分散相液滴平均直徑逐漸増大,乳化燃料穩(wěn)定性逐漸變差關(guān)鍵詞:柴油;含水乙醇;乳化燃料;理化特性DOI:10.3969/iss.1001-222.2015.02.015中圖分類號:TK411.71文獻標(biāo)志碼:B文章編號:1001-2222(2015)02-0070-07隨著我國汽車工業(yè)的飛速發(fā)展和汽車保有量的大增加了乙醇精制過程的能耗與成本。 Flowers急劇攀升,石油資源短缺與環(huán)境污染等問題日益凸等-硏究了以玉米為原料精制生產(chǎn)燃料乙醇時的顯,尤其是近年來全國范圍內(nèi)持續(xù)性的霧霾天氣,更能量收支,發(fā)現(xiàn)最終乙醇的凈能量僅占原料總能量加引起了人們對清潔能源、替代能源的廣泛關(guān)注。的6%,而蒸餾脫水工程能耗占37%之多。當(dāng)乙醇柴油機的主要排放物—固體顆粒物和氮氧化物被濃縮程度在80%左右時,即含水量為20%時,最終認為是霧霾污染的主要組成部分所得乙醇的能量收支將會得到大幅改善。在柴油中加入水或醇類燃料形成柴油乳化燃本研究將含水量為20%(質(zhì)量分數(shù))的含水乙料,能夠有效降低炭煙(Sσot)和氮氧化物(NO-)排醇與柴油按照一定的比例進行混合,配制多種柴油-放,同時提高指示熱效率。早期的國內(nèi)外研究表含水乙醇乳化燃料,并對其理化特性進行比較明柴油中摻入甲醇可以實現(xiàn)較穩(wěn)定的甲醇水柴研究。油三組元乳化混合。劉永啟、盛世承、傅茂林等學(xué)者通過試驗研究發(fā)現(xiàn),水對乳化液的穩(wěn)定性有1實驗儀器及方法重要影響,當(dāng)甲醇中摻水15%時,通過選擇適當(dāng)?shù)?實驗試劑及儀器乳化劑,柴油-甲醇水復(fù)合乳液可穩(wěn)定35~50d,其本研究所使用的實驗用品和儀器見表1和表2。黏度高于柴油,低熱值低于柴油,展示了良好的應(yīng)用表1中的實驗試劑主要用于乳化燃料的配制前景。乙醇同甲醇物性相近,但相對甲醇而言,目前其中氘代水用來對含水乙醇中的H原子進行標(biāo)記以關(guān)于柴油-含水乙醇乳化燃料的研究較少。黃震。、表1實驗試劑卓斌等研究了乙醇-柴油混合燃料的理化特性;盛宏至、焦緯洲等學(xué)者對柴油-乙醇水乳化燃料的流變特性進行了研究。然而,目前關(guān)于含水量較0號柴油高的柴油-含水乙醇乳化燃料的制備、理化特性及微無水乙醇(>99,5%,化學(xué)純)觀特性分析等全面系統(tǒng)的研究較為罕見蒸餾水(H2O)乙醇與柴油混合時,為了保持相溶性,通常采用氘代水(D2O無水乙醇。乙醇與水為共沸混合物,為得到高純度的乙醇除蒸餾工程外還需要進一步的脫水工程,大H中國煤化工醇CNMHGTween60、OP-10、AEO3收稿日期:2014-09-17;修回日期:201基金項目:國家自然科學(xué)基金(51276作者簡介:薛亮(1988—),男,碩士,主要研究方向為發(fā)動機噴霧與燃燒特性研究; jiuxi situ,edu,cn通訊作者:李鐵(1974-),男,研究員,主要研究方向為先進內(nèi)燃機燃燒、代用燃料技術(shù)等;liti@sjtu.edu,cn。2015年4月薛亮,等:柴油-含水乙醇乳化燃料配制及理化特性研究確定其擴散系數(shù)。表2中的實驗儀器主要用于柴油性測定法》進行。氧含量、十六烷值和低熱值等物性及乳化燃料的物性測量,主要包括表面張力、運動黏通過經(jīng)驗公式來定性分析。通過光學(xué)顯微鏡和度、蒸發(fā)性等理化特性。核磁共振波譜儀觀察、分析燃料的微觀分布和結(jié)構(gòu)。表2實驗儀器2實驗結(jié)果與討論序號名稱2.1乳化燃料的配制電子天平Y(jié)P200022.1.1乳化劑的選擇電動攪拌器7312-1旋轉(zhuǎn)黏度儀親水親油平衡值(h)是乳化劑的重要指標(biāo),油NDJ-SSBZY-201包水型乳化液的h值為3~6,據(jù)此可初步選擇乳化劑。為了比較復(fù)配乳化劑和單一乳化劑乳化效果的恒溫槽CH10255678優(yōu)劣,初步選用表1中的幾種乳化劑,其中包括3種蒸餾測定儀DLYS-101親水性乳化劑,與親油性乳化劑復(fù)配,保證復(fù)配后乳光學(xué)顯微鏡DM4000化劑的h值仍在3~6之間。兩種或多種乳化劑復(fù)核磁共振波普儀 A vanceⅢ400MHz配后的h值可根據(jù)式(1)計算。1.2實驗方法柴油與無水乙醇可互溶,但一旦有水存在,就會逐漸分層,因此需要加入適量乳化劑和助乳化劑。本研究先將無水乙醇與蒸餾水按照質(zhì)量比為41的式中:h和h分別為復(fù)合乳化劑和第種乳化劑親比例進行混合,得到含水量為20%(質(zhì)量分數(shù))的含水親油平衡值;v;為復(fù)合乳化劑中乳化劑i的質(zhì)量水乙醇,然后在環(huán)境溫度25℃、濕度40RH的條件分數(shù)。下將該含水乙醇與柴油混合,配制了多組乳化燃料表3列出實驗環(huán)境、柴油、助乳化劑、攪拌時間最終選擇乳化效果較好的配方,配制含水乙醇質(zhì)量等條件相同的情況下使用不同乳化劑配制分數(shù)分別為8.9%,16.%,2.0%和27.3%的4種D100E10穩(wěn)定時間的比較。由表3可知在總的乳乳化燃料D10010,D10E2O,D0E30和化劑用量為2.0g的情況下,單一乳化劑中Span80D0E40,其中,D0E10表示每100g柴油中加入乳化效果最好,穩(wěn)定期長達60d以上;復(fù)配乳化劑10g含水乙醇和適量的乳化劑及助乳化劑中span80和Twen80復(fù)配時乳化效果較好,穩(wěn)定燃料的黏度、表面張力、蒸發(fā)性的測量分別依據(jù)期約20d,但其效果沒有單一乳化劑Span80好,因GB/T222352008《液體黏度的測定》、GB/T此可選擇單一的乳化劑Span80來配制柴油含水乙6541-86《石油產(chǎn)品油對水界面張力測定法(圓環(huán)醇乳化燃料法》和GB/T6536-2010《石油產(chǎn)品常壓蒸餾特表3D10OE10中幾種乳化劑乳化效果比較序號乳化劑類別及用量值穩(wěn)定時間/h油酸(1.5g)+Twen80(0.5g)油酸(1.5g)+OP-10(0.5g)234640668油酸(1.5g)+AEO.09(0.5g)油酸(2g)中國煤化工CNMHGTween80(2 g)2.1.2乳化燃料穩(wěn)定性及乳化劑用量時間及乳化劑用量與含水乙醇添加量之間的關(guān)系見通過多次實驗得到穩(wěn)定性較好的4種乳化燃料圖1和圖2。D100E10,D100E20,D100E30和D100E40,其穩(wěn)定72車用發(fā)動機2015年第2期1600水乙醇和柴油更牢靠地締合在一起,因而加助乳化400劑的乳化液穩(wěn)定性優(yōu)于不加助乳化劑時;當(dāng)m:m大于1:200時,過多的乳化劑使得油水界面膜柔性過大,流動性過強,導(dǎo)致液滴間相互吸引在體系中起到主導(dǎo)作用,含水乙醇和柴油無法穩(wěn)定地締合在起,因而其更容易分層,穩(wěn)定性變差DIOOE 10 DIO0F20 D100E30 DI00F40乳化燃料0 DIOOE101000口D00E20圖14種乳化燃料穩(wěn)定時間比較乳化燃料中正丁醇與柴油質(zhì)量比圖3助乳化劑用量與乳化燃料穩(wěn)定時間的關(guān)系2.2乳化燃料理化特性每100g柴油中摻加含水乙醇質(zhì)量g2.2.1密度圖2含水乙醇質(zhì)量與乳化劑用量的關(guān)系圖4示出乳化燃料的密度與含水乙醇質(zhì)量分數(shù)由圖1可知,隨著含水乙醇添加量的增大,乳化之間的關(guān)系。由圖可知,乳化燃料的密度略大于柴燃料的穩(wěn)定期逐漸縮短,當(dāng)含水乙醇質(zhì)量分數(shù)達到油,且隨著乳化燃料中含水乙醇量的增加而增大。27.3%時,其穩(wěn)定時間僅為4d。這可能是由于隨著20℃時,0號柴油的密度為818kg/m,含水乙醇的含水乙醇增多乳化燃料中的水越來越多,水與乙醇密度是835kg/m3,Span80的密度是986kg/m3。分子間通過氫鍵而相互作用,當(dāng)氫鍵的作用力大于由于含水乙醇和乳化劑Span80的密度均大于柴乳化劑中親水基對含水乙醇的締合作用力時,含水油,因此加入含水乙醇和Span80越多,乳化燃料的乙醇漸漸聚集,導(dǎo)致燃料分層,穩(wěn)定時間縮短密度越大。如圖2所示,對于4種乳化燃料而言,含水乙醇質(zhì)量分數(shù)越大,形成穩(wěn)定乳化燃料所需乳化劑越多,且乳化劑用量約為含水乙醇質(zhì)量的0.20~0.25倍因此可根據(jù)乳化燃料中含水乙醇的質(zhì)量初步確定所815需乳化劑的量,以提高配制效率。2.1.3助乳化劑最佳用量805助乳化劑具有降低油水界面張力,提高界面柔乳化燃料中含水乙醇質(zhì)量分數(shù)/%性和調(diào)節(jié)乳化劑h值的作用。在柴油和含水乙醇圖4柴油及其乳化燃料的密度的混合液中加入少量助乳化劑能有效減少乳化劑用222表面張力量和乳化過程所需機械能。助乳化劑通常為低碳鏈圖5示出柴油及其乳化燃料的表面張力與含水醇(C3~Cs),本研究選擇來源于生物質(zhì)資源的正丁乙醇質(zhì)量分數(shù)之間的關(guān)系。由圖可知,4種乳化燃醇作為助乳化劑。實驗中保持柴油、含水乙醇料的表面張力略小于柴油,當(dāng)含水乙醇質(zhì)量分數(shù)大和乳化劑用量等條件不變,比較正丁醇用量與乳化液D1000和D100E20穩(wěn)定性。如圖3所示,當(dāng)于8中國煤化工大并趨于某一定值。正丁醇與柴油質(zhì)量比m:m為1:200時,兩種燃CNMHG為285mNm,水的料更穩(wěn)定;不加助乳化劑或者比例大于1:200都會表面8mN/m,尢水乙醇的表面張力為22.0mN/m,柴油的表面張力介于水和無水乙醇之使燃料穩(wěn)定性下降。在乳化體系中加入助乳化劑間,乳化燃料表面張力隨著其中各成分比例的變化使得助乳化劑與乳化劑締合進入界面膜內(nèi),降低界面張力增加界面柔性,增強乳化劑的活性,使得含而緩慢變化。乳化燃料中無水乙醇的含量為水的2015年4月薛亮,等:柴油-含水乙醇乳化燃料配制及理化特性研究4倍,無水乙醇引起的乳化液表面張力的下降大于與水形成共沸混合物,其沸點小于柴油,在接近無水水引起的表面張力的提升,最終使得乳化燃料的表乙醇的沸點時快速蒸發(fā),從而使得乳化燃料To較面張力略小于柴油。低,表現(xiàn)出更好的低溫蒸發(fā)特性。而隨著含水乙醇逐漸蒸發(fā),乳化燃料中剩下的主要部分為柴油,此時乳化燃料表現(xiàn)岀與柴油相似的蒸發(fā)特性。4種乳化E.乙半燃料的T,T和To很接近,但在40%餾出體積前展現(xiàn)出不同的蒸餾特性。100E20,D10OE30和Dlo0E403種燃料在接近80℃時蒸發(fā)出大量液體,這些液體主要為乳化燃料中沸點較低的含水乙醇乳化燃料中含水乙醇質(zhì)量分數(shù)%隨著含水乙醇量的增加,乳化燃料的蒸發(fā)性變得更好,尤其是低溫蒸發(fā)性。這將有利于燃料與空氣充分圖5柴油及其乳化燃料的表面張力混合,對于提高燃燒效率和降低排放具有重要意義。2.23運動黏度根據(jù)液體黏度測量標(biāo)準(zhǔn)GB/T22235-2008對柴油及其乳化燃料的運動黏度進行測量,結(jié)果見圖6。4種乳化燃料運動黏度略大于柴油,均隨溫度DIO0EO-DIOOE10升高而逐漸下降。20℃時,0號柴油運動黏度為DIO0E203.740mm2/s,無水乙醇運動黏度為0.948mm2/s,-DIOOF30水的運動黏度為1.000mm2/s,正丁醇的運動黏度為2,389mm2/s。Span80是黏稠液體,在20℃時已蒸餾出體積分數(shù)其運動黏度為13000~18000mm2/s,遠遠大于圖7柴油及其乳化燃料的蒸發(fā)性0號柴油,這就使得乳化燃料的運動黏度總體上略2.2.5氧含量大于柴油。而D10OE20在溫度低于60℃時運動黏乳化燃料氧含量(質(zhì)量分數(shù))的計算方法見式度略低于柴油,可能是由于Span80添加比例較少,(2),種乳化燃料氧含量的變化見圖8。其所引起的黏度的增加量小于含水乙醇導(dǎo)致的黏度減Ootal =(+Ow+O+0+Oe-小量)+DIOEOo+W,+wDICOE20D100F30式中:O為乳化燃料中總氧含量;O.,O.,O,OO分別為無水乙醇、水、正丁醇、Span80和油酸的氧含量;w-,w,ws,voe為無水乙醇、正丁醇Span80和油酸的質(zhì)量分數(shù);n,m,m,n,m為無水溫度/℃乙醇、水、正丁醇、Span80和油酸分子中氧原子的數(shù)圖6柴油及其乳化燃料運動黏度量;M。,M,M,M、,M分別為無水乙醇、水、正丁22.4蒸發(fā)性醇、Span80和油酸的摩爾質(zhì)量。液體燃料的蒸發(fā)性通常用T,To和T表示,614分別表示100mL燃料按規(guī)定方法測試時餾出10mL,50mL,90mL時對應(yīng)的溫度,即10yH中國煤化工50%,90%餾出溫度。乙醇與水的沸點較低,這將對CNMHG混合燃料的蒸發(fā)性有重大影響,表現(xiàn)出與柴油不同的蒸發(fā)特性(見圖7)乳化燃料的To,T和T均較低,且To差異乳化燃料中含水乙醇質(zhì)量分數(shù)%最大,7和T差異較小。這主要是由于無水乙醇74車用發(fā)動機2015年第2期由圖8可知,乳化燃料含氧量隨著含水乙醇質(zhì)比例量分數(shù)的增大而增加,當(dāng)乳化燃料中含水乙醇質(zhì)量分數(shù)達到27.3%時,其含氧量高達13.4%,體現(xiàn)了柴油機燃用乳化燃料時降低炭煙排放的潛力2.2.6十六烷值燃料的十六烷值通常需采用價格昂貴的CFRCooperative fuel research)發(fā)動機按照標(biāo)準(zhǔn)所定程序測試而得。然而,如果已知燃料各組分的十六烷值,也可采用經(jīng)驗公式(3)進行定性地估算乳化燃料中含水乙醇質(zhì)量分數(shù)/%Na·wa+N(3)圖10柴油及其乳化燃料的低熱值式中:N,N,N。分別為乳化燃料、柴油以及乙醇23乳化燃料微觀分布的十六烷值;w,w。為乳化燃料中柴油和無水乙醇在常溫條件下,使用光學(xué)顯微鏡對3種穩(wěn)定的的質(zhì)量分數(shù)乳化燃料D100E10,D100E20,D100E30分別放大柴油的十六烷值通常在40~55之間,乙醇的十500倍、200倍及200倍進行觀測,得到如圖11所示六烷值為8,本硏究中柴油十六烷值取50,乙醇取的乳化燃料微觀分布結(jié)果。如圖所示,球狀液體顆8,水與乳化劑含量較少而忽略不計,依據(jù)經(jīng)驗公式粒為含水乙醇,以一定大小的液滴分散于柴油當(dāng)中(3)對乳化燃料的十六烷值進行計算,所得結(jié)果見液滴尺寸在較小的范圍內(nèi)變動,形成油包水型乳圖9。由于含水乙醇的十六烷值很低,自燃性差,導(dǎo)化液致乳化燃料的十六烷值均小于0號柴油,且隨著含水乙醇質(zhì)量分數(shù)的增大而降低。因此,為了保證含水乙醇乳化燃料的自燃性,含水ξ醇添加量需要控制在一定范圍內(nèi)45aD10OE10放大500倍乳化燃料中含水乙醇質(zhì)量分數(shù)/%圖9柴油及其乳化燃料的十六烷值2.2.7低熱值乙醇的低熱值低于柴油,這就使得在柴油中加人含水乙醇的乳化燃料的熱值低于柴油。采用經(jīng)驗公式(4)計算乳化燃料的低熱值bD100E20放大200倍H4+(4)式中:Hb,H4,H分別為乳化燃料、柴油以及乙醇的低熱值;wa,w·為乳化燃料中柴油和無水乙醇的質(zhì)量分數(shù)中國煤化工8本研究取柴油低熱值為42.50MJ/kg,無水乙TYHECNMHG醇低熱值為26.77MJ/kg。根據(jù)經(jīng)驗公式所得乳100μm化燃料的低熱值如圖10所示,乳化燃料的低熱值eD10OE30放大200倍于柴油,且隨著含水乙醇質(zhì)量分數(shù)的增加而降低,這在一定程度上限制了含水乙醇在乳化燃料中的添加圖11乳化燃料的微觀分布2015年4月薛亮,等:柴油-含水乙醇乳化燃料配制及理化特性研究通過 Image-pro Plus軟件對圖11中含水乙醇本研究使用 AvanceⅢ40oMHz核磁共振波液滴的直徑進行統(tǒng)計,得到如圖12所示的3種乳化譜儀進行測量,使用氘代水代替蒸餾水對含水乙醇燃料含水乙醇液滴的粒徑分布,圖中虛線是液滴相中水的H原子進行標(biāo)記,通過對乳化燃料H譜的對數(shù)目與液滴直徑之間的擬合曲線。由圖可知,測定和分析來確定乳化燃料中柴油和含水乙醇的擴D100E10,D100E20,D100E30中含水乙醇液滴算術(shù)散系數(shù),結(jié)果見表4。對于由乳化劑、柴油和含水乙平均直徑分別為1.832μm,2.837μm,4.467μm。醇形成的分散體系,其親水疇含水乙醇和親油疇柴隨著含水乙醇質(zhì)量分數(shù)的增加,含水乙醇平均液滴油有著相當(dāng)明顯的區(qū)域。D100E10,D100E20,直徑逐漸增大,液滴變得粗大,更容易聚集、沉淀、分D1ω0E303種乳化燃料中柴油的擴散系數(shù)比較接層,乳化效果逐漸變差,這可能是其穩(wěn)定時間遞減的近,隨著含水乙醇量的增加略有增大,含水乙醇的擴原因之一。散系數(shù)明顯小于柴油,由此可以判斷該乳化液的結(jié)構(gòu),即W/O型乳化液,這和光學(xué)顯微鏡觀測結(jié)果一致。在W/O型乳化液當(dāng)中,親油組分幾乎自由擴空散,親水組分受限擴散,含水乙醇的擴散系數(shù)低于柴油。當(dāng)含水乙醇質(zhì)量分數(shù)大于20%時,其與柴油的擴散系數(shù)十分接近,受限擴散程度較小,這可能和D100E30穩(wěn)定性較差有關(guān)含水乙醇液滴直徑/μm表43種乳化燃料主要成分的擴散系數(shù)a DIOOE 10柴油擴散含水乙醇擴散乳化燃料系數(shù)系數(shù)/m2sDIOOE104.888×10-102,623×10-1D100E205.171×10165×10D100E305,488×104.988×10-10103結(jié)論含水乙醇液滴直徑/mb DIOOE20a)使用單一乳化劑Span80來配制柴油-含水乙醇乳化燃料效果最好,隨著乳化燃料中含水乙醇的增多,乳化劑用量逐漸增加,穩(wěn)定時間逐漸縮短當(dāng)乳化劑使用量為含水乙醇加入量的0.200.25倍、助乳化劑質(zhì)量和柴油質(zhì)量之比m:m為1:200時,乳化效果最好,其中D100E10穩(wěn)定期約含水乙醇液滴直徑/μmc DI00E30b)4種乳化燃料的理化特性與柴油相近,隨著含水乙醇添加量的增加,其密度和運動黏度略有增圖123種乳化燃料的含水乙醇液滴粒徑分布大,表面張力稍低于柴油,低溫蒸發(fā)特性優(yōu)于柴油,2.4乳化燃料的結(jié)構(gòu)氧含量逐漸增大,十六烷值及低熱值逐漸減小核磁共振(NMR)技術(shù)早期的應(yīng)用主要是化學(xué)c)乳化燃料中含水乙醇液滴平均直徑隨著含位移的測定,但當(dāng)今在分子的擴散以及四極裂分測水定中得到廣泛應(yīng)用。乳化劑的分子中常常含有H,數(shù)中國煤化工增大油的系0,C,P,S或F等元素,可以利用這些元素的同位素分CNMHGO型乳化液進行NMR研究來確定乳狀液的結(jié)構(gòu)。通過乳狀液各組分自擴散系數(shù)測定,可闡明乳狀液的結(jié)構(gòu)動力參考文獻學(xué),特別對乳狀液結(jié)構(gòu)認識是一種有用的研究1]李鐵,小川英之,通過燃料與燃燒方法的優(yōu)化改進柴油方法1機排放[C]//日本機械學(xué)會下一代高效清潔柴油機燃76車用發(fā)動機2015年第2期燒排放控制研究分科會RC242.[出版地不詳]:[出版特性研究門J].內(nèi)燃機學(xué)報,2004,2(4):289-295者不詳],2011:131-1369]于世濤,卓斌,楊林,等,乙醇柴油混合燃料的理化特2 Ogawa H, Shibataet G. 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The result shows that the Span80 emulsifier has better emulsification effectWith the increase of aqueous ethanol fraction, the density and kinematic viscosity increase slightly, the surfacelittle, the initial distillation temperature significantly decreases, the oxygen content increases gradually, and theand low heat value decrease almost in a linear manner. The aqueous ethanol evenly distributes in diesel fuel, forming the emulsified fuel. The mean diameter of liquid drop increases step by step and the stability of emulsified fuel becomes poorer succesKey words: diesel aqueous ethanol; emulsified fuel phy sicochemical property[編輯:李建新]中國煤化工CNMHG