July 2011現(xiàn)代化工第31卷第7期16Modem Chemical Industry20l1年7月生物質(zhì)氣化制合成氣技術(shù)研究進展解慶龍',孔絲紡',劉陽生2,曾輝13(1.北京大學(xué)深圳研究生院,深圳市循環(huán)經(jīng)濟重點實驗室,廣東深圳5180552.北京大學(xué)環(huán)境科學(xué)與工程學(xué)院,北京100871;3.北京大學(xué)城市與環(huán)境學(xué)院,北京100871)摘要:介紹了生物質(zhì)氣化制合成氣技術(shù)的優(yōu)勢和主要用途著重論述了國內(nèi)外生物質(zhì)氣化制合成氣技術(shù)的研究進展,對存在的主要問題進行f分析和探討,并對該技術(shù)的前景進行了展望,指出新型氣化合成技術(shù)、高效氣化反應(yīng)器以及高效催化劑是今后研究的重點關(guān)鍵詞:生物質(zhì);氣化;合成氣中圖分類號:X382文獻標識碼:A文章編號:0253-4320(201)07-0016-05Recent advances in technologies of biomass gasification to produce syngasXIE Qing-Long, KONG Si-fang, LIU Yang-sheng, ZENG Hui(1. Shenzhen Key laboratory of Recycling Economy, School of Urban Planning and DesignBeijing University Shenzhen Graduate School, Shenzhen 518055, China; 2. College of EnvironmentalSciences and Engineering, Beijing University, Beijing 100871, China;3. College of Urban and Environmental Sciences, Beijing University, Beijing 100871, China)Abstract: The technology of syngas production through biomass gasification is a kind of clean energy transitiontechnology, in which the greenhouse effect caused by fossil fuels combustion can be reduced. In this paper, the advantagesnd main applications of the technology of biomass gasification to syngas are introduced. The research progress of thetechnology is emphasized. Moreover, the main problems of the technology of biomass gasification to syngas are analyzedand discussed. The prospect of this technology is also proposed. It is pointed out that the new technology, efficientsification reactors and excellent catalysts will be focused in the futureKey words: biomass; gasification; syngas生物質(zhì)能資源具有硫含量低、資源廣泛、可以永進展,分析和探討了目前該技術(shù)存在的主要問題,并久利用且不增加地表CO2循環(huán)總量等特點,日益受對其前景進行了展望到人們的廣泛關(guān)注和世界各國的高度重視。生物質(zhì)能量密度低,屬于低品位能源,其直接利用具有一定1比較優(yōu)勢和主要用途的局限性。生物質(zhì)氣化制備合成氣技術(shù)是將低品位生物質(zhì)氣化技術(shù)主要應(yīng)用于4個方面供熱供的固體生物質(zhì)原料轉(zhuǎn)化為高品位的潔凈氣體燃料的氣發(fā)電及合成化學(xué)品。各方面應(yīng)用的主要領(lǐng)域和熱處理手段,可以有效地減少溫室氣體排放問題是優(yōu)缺點比較如表1所示一種可持續(xù)的清潔的能源轉(zhuǎn)化技術(shù)。生物質(zhì)制合成從表1的比較可以看出,利用生物質(zhì)氣化進行氣技術(shù)作為一種能源開發(fā)的新技術(shù),至今已有了較供熱和供氣的技術(shù)比較成熟,是當前國內(nèi)很多城市快的發(fā)展,尤其是近年來國外很多研究人員在該領(lǐng)供暖、供熱的重要途徑,但是這2種方式對生物質(zhì)的域進行了不同技術(shù)的研究,并取得了一定的成果。利用效率都不高,是限制其進一步發(fā)展的主要因素但目前相關(guān)研究得到的產(chǎn)氣中HC比偏低以及焦利用生物質(zhì)氣化進行發(fā)電的技術(shù)雖然開發(fā)潛力很油含量較高是生物質(zhì)氣化制合成氣技術(shù)面臨的主要大,但是目前尚處于實驗室研究階段需要進一步研問題。過去幾年我國研究人員在生物質(zhì)氣化領(lǐng)域究,以實現(xiàn)其大規(guī)模的工業(yè)應(yīng)用。利用生物質(zhì)氣化開展了一系列的研究工作,主要集中于生物質(zhì)氣化制備合成氣,進而合成醇、醚和各種烴類燃料,是生制備燃料氣發(fā)電等領(lǐng)域而利用生物質(zhì)氣化途徑制物能源利用的新途徑,有利于緩解傳統(tǒng)化石能源危備合成氣的研究還很少。機,在這幾種氣化技術(shù)中具有更好的應(yīng)用前景。但本文討論了生物質(zhì)氣化制合成氣技術(shù)的優(yōu)勢,是這一技術(shù)路線還存在熱解焦油含量高制得的合重點介紹了國內(nèi)外生物質(zhì)氣化制合成氣技術(shù)的研究成收稿日期2011-03-10YHs中國煤化工及氣化效率較低、CNMHG基金項目:國家自然科學(xué)基金項月(21077002)作者簡介:解慶龍(1988-),男,碩士生;劉陽生(1968-)男博士教授博士生導(dǎo)師從事固體廢棄物資源化及生物質(zhì)能利用的研究通訊聯(lián)系人,010-62751756,yehliu@pku.edu.cn2011年7月解慶龍等:生物質(zhì)氣化制合成氣技術(shù)研究進展衰1生物質(zhì)氣化技術(shù)應(yīng)用比較合成化學(xué)品應(yīng)用領(lǐng)域區(qū)域供熱農(nóng)副產(chǎn)品的烘居民炊事用氣居民和企業(yè)用電合成甲醇、乙醇、二甲醚干等等化學(xué)品主要設(shè)備氣化爐燃燒器氣化爐、氣體凈化系統(tǒng)、輸氣氣化爐、氣體凈化設(shè)備、燃氣氣化爐、轉(zhuǎn)換器、合成器管網(wǎng)發(fā)電系統(tǒng)優(yōu)勢系統(tǒng)簡單,熱利用率高、技術(shù)較成熟應(yīng)用廣泛,規(guī)模應(yīng)用廣泛,開發(fā)潛力大,應(yīng)用用途廣泛,工藝流程簡單燃料適應(yīng)性較廣越大經(jīng)濟性越好前景廣闊受重視程度高不足生物質(zhì)利用效率較低,用系統(tǒng)復(fù)雜運行維護費用較高技術(shù)不成熟,規(guī)模小,發(fā)電效技術(shù)不成熟,規(guī)模小率低合成氣比例不適中進行液體燃料合成前需要進行氣,H2CO可達16左右,合成氣的平均低位熱值重整等問題,有待進一步深入研究,以逐步解決相應(yīng)為14MJ/m3,焦油裂解率為90%~95%。日本的的關(guān)鍵技術(shù)問題。Xiao等人4以流化床熱解加固定床重整的兩階段通過生物質(zhì)氣化得到的合成氣主要是利用費氣化裝置進行了生物質(zhì)的低溫氣化的研究,在托合成的方法合成甲醇、乙醇、二甲醚、液化石油氣600℃的條件下,可以得到產(chǎn)率為2.0m3/kg,氫氣體(LPG)等化工制品和液體燃料。由此得到的燃料是積分數(shù)高達60%,LHV為14MJ/m3的富氫合成氣理想的碳中性綠色燃料,可以代替?zhèn)鹘y(tǒng)的煤、石油等日本名古屋大學(xué)的Uek等人對比了上吸式和下用作城市交通和民用燃料。吸式固定床的生物質(zhì)氣化效果,其中上吸式固定床2研究進展得到的合成氣低位熱值較高(4.8M/m3),而下吸式固定床則具有較高的碳轉(zhuǎn)化率(82%)。然而,無近年來生物質(zhì)氣化制合成氣技術(shù)已成為了各論采用何種氣化反應(yīng)裝置,在制備合成氣的過程中國研究的熱點,日本及歐美等發(fā)達國家和地區(qū)在該仍普遍存在焦油裂解率和碳轉(zhuǎn)化率偏低的現(xiàn)象,得領(lǐng)域取得了較多研究成果,尤其是氣化裝置和催化到的合成氣H2CO也往往不能滿足液體燃料的合劑的研究處于世界領(lǐng)先水平。過去幾年,我國在生成要求。因此,研制新型高效的生物質(zhì)氣化反應(yīng)設(shè)物質(zhì)氣化技術(shù)方面也取得了一定的進步,而利用生備是將來的研究熱點之物質(zhì)氣化途徑制備合成氣的研究還比較少,主要集用于氣化反應(yīng)制取合成氣的生物質(zhì)原料有很多中在中科院廣州能源所、華中科技大學(xué)、中國科技大種。 Asadullah等人6利用雙流化床反應(yīng)裝置對比學(xué)生物質(zhì)潔凈能源實驗室等少數(shù)科研院所,并且大了雪松、黃麻、稻草和甘蔗渣4種生物質(zhì)的催化氣化多數(shù)仍停留在實驗室階段。反應(yīng)效果,其中雪松氣化得到的合成氣中H2體積2.1國外研究進展分數(shù)(35.4%)和H2CO(1.20)都最高,而黃麻氣化日本、美國及歐洲一些國家在生物質(zhì)氣化制合反應(yīng)的碳轉(zhuǎn)化率(84.0%)最高。加拿大的 Ahmad成氣技術(shù)領(lǐng)域經(jīng)過了長期、系統(tǒng)的研究,一些工藝技等人在固定床微型反應(yīng)器上進行了小麥和玉米術(shù)目前已進入成熟的商業(yè)化運營階段。這些研究工的氣化反應(yīng)對比實驗,結(jié)果表明玉米氣化得到的合作主要集中在氣化反應(yīng)裝置生物質(zhì)原料類型氣化成氣在H2和CO體積分數(shù)(.0%和56.5%)、產(chǎn)技術(shù)和催化劑研究等方面。率(0.42m3/kg)、低位熱值(10.65MJ/m3)以及碳生物質(zhì)氣化的反應(yīng)裝置主要包括固定床氣化器轉(zhuǎn)化率(44.2%)等方面都優(yōu)于小麥。波蘭的Pis和流化床氣化器兩大類。 Karmakar等人2利用流等人利用固定床反應(yīng)器對比了木頭和麥殼的氣化床反應(yīng)器進行了富氫合成氣的研究得到的產(chǎn)氣化效中國煤化工產(chǎn)氣中CO體積分中氫氣體積分數(shù)最高可達5308%,碳轉(zhuǎn)化率為數(shù)CNMHG麥殼(.0%901%,合成氣的低位熱值(LHV)在12Mm左16.0%),而H2體積分數(shù)也要比麥殼高出2%右。瑞典的 Goransson等人對雙流化床氣化技術(shù)3%。希臘的 Skoulou等人例則在下吸式固定床上進行了探討,得到了氫氣體積分數(shù)為40%的合成進行了橄欖樹鋸屑和果仁的氣化實驗,發(fā)現(xiàn)在18現(xiàn)代化工第31卷第7期950℃的條件下,鋸屑得到的合成氣低位熱值(941劑的失活。Rh基催化劑也是一種有效的焦油裂MJ/m3)高于果仁(860M/m3),而H2CO(1.52)解催化劑,Coby等人在氣化爐溫度為850℃,壓則低于果仁(1.68)。力為0.1MPa的條件下,以a-A2O3為載體負載h國外研究者一直在努力通過改進氣化技術(shù)提高可使焦油轉(zhuǎn)化率達到50%。日本的 Keiichi等人氣化效果及合成氣質(zhì)量。 Kantarelis等人嗎將快速以SiO2為載體,負載上hh和CeO2(其中CeO2的質(zhì)熱解和固定床氣化進行了對比,發(fā)現(xiàn)快速熱解得到量分數(shù)占35%)用以催化焦油裂解和生物質(zhì)氣化。的合成氣的LHV最高可達1480MJ/m3,H2/CO為在溫度為650℃,壓力01MPa,生物質(zhì)進料量850.86;固定床氣化合成氣的LHV只有11602mg/min,空氣流量50m3/min的條件下,碳轉(zhuǎn)化率達MJ/m3,但H2/CO稍高(093)。日本的 Kazuhiro等99%以上,可得到CO產(chǎn)量為2254mo/min,H12產(chǎn)人研究了木質(zhì)生物質(zhì)與煤的共氣化,最終得到的量為2016μmo/min的合成氣。Rh基催化劑在使合成氣中H2體積分數(shù)(4.6%-43.3%)和H2CO用中的最大問題是催化劑的磨損和失活。除了Ni(1.67~2.12)都較高,碳轉(zhuǎn)化率也可達到980%?；蚏h基催化劑外,在生物質(zhì)氣化制合成氣中,美國佛羅里達大學(xué)的 Mahishi等人在松樹皮的氣Ru、、P1等重金屬對焦油的去除也有一定效果,化反應(yīng)中加入了氧化鈣作為CO2吸附劑,結(jié)果表明但目前研究較少。不管采用哪種催化劑,在合成氣氣化效果得到了很大改善,在600℃的條件下,與不制備過程中普遍存在焦油轉(zhuǎn)化率較低的問題,某些加氧化鈣的相比,合成氣產(chǎn)率、氫氣產(chǎn)率及碳轉(zhuǎn)化率催化劑雖然具有比較理想的焦油轉(zhuǎn)化率,但成本很分別提高了62%(874.8~1418.1mL/g)、48.6%高,因此研究開發(fā)催化效率高且價格低廉的新型焦573.0~852.3mLg)和83.5%(30.3%油裂解催化劑是生物質(zhì)氣化制合成氣技術(shù)發(fā)展過程56.0%)。中一個亟待解決的關(guān)鍵問題。在生物質(zhì)氣化制合成氣的過程中,會產(chǎn)生焦油22國內(nèi)研究進展等難以直接利用的物質(zhì),不僅造成能量的浪費,還會我國生物質(zhì)氣化研究起步較晚,目前仍停留在影響系統(tǒng)的正常運行。因此,研究開發(fā)能夠降低焦氣體生產(chǎn)階段,生物質(zhì)燃氣主要用于炊事、鍋爐供熱油產(chǎn)生量的催化劑,是生物質(zhì)氣化制合成氣技術(shù)的及發(fā)電,在生物質(zhì)氣化制合成氣進而生產(chǎn)化學(xué)品關(guān)鍵問題之一,也是各國研究的熱點。生物質(zhì)氣化方面的研究和實踐很少。除焦油最常用且效果相對較好的催化劑是N基催生物質(zhì)氣化制合成氣實踐方面,中科院廣州能化劑。美國國家可再生能源實驗室的 Kimberly等源所研制出了規(guī)模為100t/a的玉米氣化制合成氣人以90%的a-A2QO3為載體負載質(zhì)量分數(shù)分進而生產(chǎn)二甲醚的生產(chǎn)系統(tǒng),當玉米進料量為45別為50%的M08.0%的NO和35%的K2O得50kg/h,得到的合成氣產(chǎn)率可達40-45m3/h,產(chǎn)氣到的催化劑具有較好的焦油裂解效果,在800℃下中H2體積分數(shù)為32.5%,H2CO在1左右221焦油裂解率可達90%以上。其中載體a-Al2O3的中國科技大學(xué)生物質(zhì)潔凈能源實驗室研制出一套流粒徑在100~400μm,其抗磨損的能力強,經(jīng)過48h化床式生物質(zhì)定向氣化裝置,最多可處理50kgh的連續(xù)實驗粒徑分布沒有明顯變化。日本名古屋生物質(zhì)氣化壓力最高可達3MPa2。大學(xué)的L等人H以七鋁酸十二鈣為載體,通過浸國內(nèi)在生物質(zhì)氣化制合成氣方面的研究目前多漬法負載六水合硝酸鎳制成的N基催化劑也可用數(shù)仍停留在實驗室階段。華中科技大學(xué)的李建芬于生物質(zhì)氣化制備富氫合成氣。在溫度為650℃等以樹葉為原料,利用熱裂解裝置進行了生物質(zhì)氣固比S/C為21,時空速率a/F為89制合成氣的研究。實驗得到的合成氣的主要成分是kg/m3的條件下進行焦油裂解,焦油轉(zhuǎn)化率可達CO、H2、CH4及CO2,其中CO和H2的總體積分數(shù)占99%以上,H2產(chǎn)率可達80%,CO0選擇性可達63%。56%,合成氣的低位熱值為15~20M/m3,屬于中另外,在400-500℃時使用浸漬法得到的納米級鎳熱值可叫古垶勛品田基催化劑,對于提高H2產(chǎn)率和焦油轉(zhuǎn)化率的效果中國煤化工(x)以松木鋸屑為非常明顯1。N基催化劑的主要問題是失活現(xiàn)象原CNMHG在固定床裝置上進比較嚴重其中由于H2S中毒而使N的活性位點減行了催化裂解制合成氣的實驗。結(jié)果表明溫度的升少是導(dǎo)致催化劑失活的最主要原因。另外,由于燒高和催化劑的加入都有利于焦油的裂解和產(chǎn)氣量的結(jié)導(dǎo)致N晶體變大以及炭化現(xiàn)象也可能造成催化升高。在90℃時氣化效果最好,得到的合成氣中011年7月解慶龍等:生物質(zhì)氣化制合成氣技術(shù)研究進展19C和H2的體積分數(shù)達到85%,焦油產(chǎn)率僅為環(huán)境效益,無經(jīng)濟競爭優(yōu)勢,使該技術(shù)的工業(yè)化生產(chǎn)18%,產(chǎn)氣量可達156m3/kg受到限制。盡管生物質(zhì)氣化制合成氣技術(shù)研究已經(jīng)中科院廣州能源所的L等人以松木鋸屑為取得了很大進展,但仍有很多問題急需解決,主要體原料進行了生物質(zhì)氣化制合成氣的研究。實驗裝置現(xiàn)在以下幾個方面前端是流化床氣化爐,以白云石為催化劑,用于生物(1)生物質(zhì)氣化反應(yīng)器對各類生物質(zhì)或混合生質(zhì)氣化;后端是固定床反應(yīng)器,加入N基催化劑,用物質(zhì)原料氣化試驗的通用性不強。以去除氣體中的焦油等雜質(zhì)。在進料速率為0472)現(xiàn)有生物質(zhì)氣化技術(shù)所得到的產(chǎn)氣成分不kg/h,空氣流量065m3/h,水蒸氣流量0.4kg/h,符合化學(xué)品合成技術(shù)的要求。產(chǎn)氣中HC摩爾比S/B為0.85的條件下,最終得到的合成氣中H2體般較低,達不到甲醇、乙醇等化學(xué)品合成的理論比積分數(shù)最大可達5247%,H2CO的值為1.87~例,而且產(chǎn)氣中的CO2CH4的含量較高,影響后期的液體燃料的合成,需要進一步開發(fā)新的氣化技術(shù)大連理工大學(xué)的Ca等人m利用安裝了多孔以期得到最優(yōu)的合成氣比例,為新型能源的開發(fā)提陶瓷改性裝置的連續(xù)進料固定床反應(yīng)器進行了松木供技術(shù)支持。鋸屑的氣化實驗。得到的合成氣產(chǎn)率為099(3)生物質(zhì)氣化制合成氣過程中會產(chǎn)生大量難169m3/kg,氫氣產(chǎn)率為43.13~7637g/kg,合成以利用的焦油影響產(chǎn)氣的效果及系統(tǒng)的運行,如何氣中H2CO可達到174~2.16。與不加多孔陶瓷盡量減少焦油的產(chǎn)生量,一直是各國研究人員關(guān)注相比,產(chǎn)氣中最大H2體積分數(shù)可提高45.4%。華的熱點問題。雖然開展了不少工作,但效果并不理中科技大學(xué)Yan等人2同樣利用多孔陶瓷改性的想后期研究需要進一步改善氣化條件或者開發(fā)新上吸式固定床反應(yīng)器進行了富氫合成氣的研究,得型高效的焦油裂解催化劑,最大程度地降低合成氣到的合成氣LHV為8.10-1340MJ/m3,氫氣產(chǎn)率中焦油的含量。為45.05~135.40g/kg。產(chǎn)氣中最大H2體積分數(shù)(4)國內(nèi)生物質(zhì)氣化及利用研究多限于制備用可達60.59%,與不用多孔陶瓷改性(43.37%)相比于供暖鍋爐、發(fā)電以及居民炊事等的低熱值燃氣,中有明顯提高。熱值燃氣生產(chǎn)技術(shù)僅限于實驗室及小規(guī)模中試研除了傳統(tǒng)的流化床和固定床氣化器外,也有研究,而對于生物質(zhì)氣化制液體燃料合成氣技術(shù)的研究者利用等離子體反應(yīng)器和高壓微反應(yīng)器進究還很少。行生物質(zhì)氣化制合成氣的實驗,同樣收到了不錯的效果。雖然我國在生物質(zhì)氣化制合成氣技術(shù)方面取4結(jié)論與展望得了一定的進展和成果,但尚處于起步階段研究工隨著全球化石燃料的逐漸枯竭和溫室氣體效應(yīng)作仍然很少,與國外發(fā)達國家相比還存在較大差距的日益嚴重,開發(fā)一種廉價的清潔能源技術(shù)顯得尤尤其是得到的合成氣中H/C無法滿足合成液體燃為重要。生物質(zhì)氣化制合成氣,進而合成化工制品料的要求,而且焦油轉(zhuǎn)化率也比較低,很多關(guān)鍵的技和液體燃料是一種效率高低成本、無污染的新型可術(shù)問題還沒有解決,因此我國在該領(lǐng)域的研究有待再生能源生產(chǎn)技術(shù),已成為世界各國研究的熱點,也加強。取得了一定的研究成果,是生物質(zhì)轉(zhuǎn)化利用技術(shù)中3存在的問題極具潛力的發(fā)展方向,具有十分廣闊的應(yīng)用前景。但是目前生物質(zhì)氣化制合成氣技術(shù)在理論和實國外自20世紀80年代以來對生物質(zhì)氣化技術(shù)踐上仍存在一些問題,尤其是國內(nèi)在這方面的研究進行了大量的實驗研究對不同種類生物質(zhì)氣化的工作還很少。因此盡快開展生物質(zhì)氣化制合成氣試驗設(shè)備和工藝流程進行了大量攻關(guān)研究氣化工技術(shù)的研究十分必要。若能通過開發(fā)一套新的氣化藝和設(shè)備已實現(xiàn)商品化,如瑞典的Biow美國的技術(shù)路線和高第午化后應(yīng)設(shè)各并且研制出實用高BGF、意大利的 Energy Fam等都是比較成熟的生物效質(zhì)氣化發(fā)電工程。但是,生物質(zhì)氣化制合成氣的研業(yè)中國煤化工使該技術(shù)最終走向CNMH④濟效益。究大多為實驗室研究和小規(guī)模中試研究,大型生產(chǎn)工藝和配套設(shè)備還有待進一步開發(fā)。而且多數(shù)的生參考文獻物質(zhì)氣化制合成氣技術(shù)與傳統(tǒng)技術(shù)相比僅有社會、1]馬隆龍,吳創(chuàng)之孫立生物質(zhì)氣化技術(shù)及其應(yīng)用[M].北京:化現(xiàn)代化工第31卷第7期學(xué)工業(yè)出版社,2003:153-198.H-rich syngas[ J]. 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